近十多年来国际上基于角分辨光电子能谱技术和飞秒激光技术发展的时间分辨角分辨光电子能谱技术（Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy, trARPES），是研究物质在光场作用下相变、光致新物态等超快电子结构的直接技术手段。我国在角分辨光电子能谱领域已有众多研究组和相关仪器设备，但时间分辨角分辨光电子能谱方面的研究还十分稀少。
经过几年努力，张文涛课题组自主研制了一台基于氟硼铍酸钾（KBBF）和偏硼酸钡（BBO）非线性光学晶体的时间分辨角分辨光电子能谱仪，如图1。根据所选的非线性光学晶体不同，该仪器可工作在两种模式。其中一种模式是基于KBBF晶体用在时间分辨角分辨光电子能谱仪，探测光能量达6.7 eV，其能量和时间分辨率分别为18 meV和1 ps，这是国际首次将KBBF晶体应用在trARPES中。另一种模式基于BBO晶体，探测光能量5~6.05 eV连续可调，最终能量分辨率和时间分辨分别优化到19 meV和130 fs（图1（c）），其能量时间分辨率乘积约为2400 meV*fs，逼近傅里叶变换极限值1800 meV*fs。最近斯坦福大学沈志勋研究组trARPES仪器总结论文（arXiv:2006.07758）中列出了国际上同类仪器性能参数的比较，其中张文涛课题组所研制的trARPES仪器性能在国际上同类仪器中处于领先水平。图1（d）显示使用该仪器对FeSe超导体的超快电子结构的精细测量，可清晰分辨超快激光诱导的5.31 THz（周期为188 fs）的超快激光诱导的相干声子模式。仪器研制论文发表在Review of Scientific Instruments 90, 063905 (2019), 17级博士生杨媛媛为第一作者。
图1. （a）trARPES原理；（b）研制成功的trARPES；
（c）时间分辨率和能量分辨率表征；（d）FeSe超导体中探测到5.31 THz的相干声子振动模式。
利用该自主研制仪器，张文涛课题组近期取得以下成果：
1．本征磁性拓扑绝缘体，由于其中可能存在反常量子霍尔效应、轴子绝缘态、手性Majorana费米子，一直是凝聚态物理研究中关注的热点。EuSn2As2可能是一种磁性拓扑绝缘体，但是由于生长缺陷或者杂质，其电子态表现为p型，表现为反应其拓扑性质的Dirac点位于费米能以上非占据态，常规角分辨光电子能谱不能进行探测。利用时间分辨角分辨光电子能谱能探测非占据态的特性，张文涛课题组与中国科学院物理研究所钱天研究组、翁红明研究组合作，在自主研制的时间分辨光电子能谱仪上，利用飞秒激光泵浦EuSn2As2，在费米能级以上0.4 eV处探测到狄拉克色散（图2），验证了其拓扑性。论文发表在Physical Review X 9, 041039 (2019), 17级博士生段绍峰为共同第一作者。
图2. EuSn2As2中非占据狄拉克色散
2．上世纪60年代，凝聚态物理学家Leonid Keldysh和诺贝尔状获得者Walter Kohn提出了一种基于强关联的绝缘体，称为激子绝缘体。激子绝缘态具备独特的对称性破缺特点，并且是一种纯粹电子起源的奇异集合模式。尽管存在一些代表性的激子绝缘体代表性材料，但实验上还未证实这种纯电子结构相变的存在，因为在相变发生时往往伴随着晶格畸变或者电荷密度波的出现。时间分辨技术能在时间尺度上将电子结构相变和结构相变从时间尺度上进行分辨，验证这种纯电子结构相变的存在。Ta2NiSe5是一种潜在的激子绝缘材料，其中电子空穴相互作用能量认为在100 meV以上。利用自主研制的时间分辨角分辨光电子能谱仪，张文涛课题组利用飞秒激光泵浦Ta2NiSe5使序参量完全关闭，实现超快电子结构相变（图3（a）），并且在相变过程中其中的相干声子并没有发生变化（图3（c）），说明没有发生超快晶体结构相变，验证了这种超快电子结构相变为纯电子起源。进一步的，实验上精确解出其价带和导带的裸带（图3（b）），并得到其电子和空穴的有效质量，结果表明Ta2NiSe5中强电子空穴相互作用远不能完全由库仑相互作用形成，说明其它作用比如电声相互作用对形成强电子空穴对起非常大作用，这将进一步推动理论对其中电子空穴凝聚机制的研究。论文发表在Physical Review B 101, 235148 (2020), 博士后唐天威为第一作者。
图3. （a）Ta2NiSe5中的超快电子结构相变；（b）价带和导带的精确求解；
（c）动量能量分辨的能带结构随时间的超快振荡。
以上工作得到科技部国家重点研发计划，国家自然科学基金，浦江学者资助。
文章链接：
https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.5090439
https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.9.041039
https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.101.235148
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